Este mais que centenário e famoso café nasceu em 1903 como um simples bistrô de operários. Em 1911 foi comprado por Victor Libion, que o reformou e ampliou para instalar uma grande brasserie. Em 1918 Libion foi acusado de irregularidades na venda de cigarros e teve que vender o estabelecimento.
Juntamente com Le Dôme e La Coupole, durante o período entre guerras, foi escolhido como ponto de encontro por intelectuais, artistas e escritores . Pablo Picasso foi assíduo frequentador, pois seu estúdio ficava por perto. Várias fotos da época testemunham sua presença com amigos e outros artistas como Amedeo Modigliani.
A vida animada do café foi retratada por vários artistas, como os mexicanos Diego Rivera ou Federico Cantú e o japonês Tsuguharu Fujita, que em sua gravura "A la Rotonde", de 1925, registra uma briga ocorrida no café. Picasso retratou dois clientes em sua pintura "No café de la Rotonde", e o artista russo Alexandre Jacovleff também executou uma obra com o mesmo título, "No café da rotonde".
Durante os anos em que aqueles artistas, que se tornariam célebres, viviam na pobreza, o proprietário do La Rotonde permitia que ficassem ali durante horas, tomando um cafezinho que custava apenas alguns centavos. Muitas vezes Libion aceitava que artistas sem dinheiro pagassem a conta com algum dezenho ou pintura que ele pendurava pelas paredes, cheias de obras que hoje valem fortunas.
Durante a ditadura militar no Brasil (1964 – 1985), muitos exilados brasileiros que viviam em Paris costumavam reunir-se no La Rotonde. Dois professores da USP, Celia Galvão e José Chico Quirino, chegaram a ensinar o pessoal da cozinha a fazer o nosso conhecido sanduíche “Baurú”. Os simpáticos proprietários decidiram incluí-lo na sessão de sanduíches do menu, onde permaneceu durante muitos anos apresentado como “Bauru, sanduich brésilien”.
Quando foi encerrado o primeiro turno das eleições presidenciais de 2017 na França, na noite de 23 de abril, o atual presidente Emmanuel Macron festejou nos salões do La Rotonde, com os auxiliares mais próximos, sua passagem para o segundo turno.